Эдвард Нортон был первоначально утвержден на роль Халка, но переговоры между ним и Marvel Studios не увенчались успехом. В итоге Нортон был заменен Марком Руффало.

Первый фильм Marvel, дистрибьютором которого стала Walt Disney Pictures.

Прежде чем Марк Руффало снялся в роли Халка, ходили слухи о возможном претенденте на эту роль — Хоакине Фениксе.

Морена Баккарин, Джессика Лукас, Мэри Элизабет Уинстэд и Коби Смолдерс проходили кастинг на роль агента Марии Хилл. В итоге роль досталась Коби Смолдерс.

Лу Ферриньо озвучивает Халка в этом фильме. Он играл Халка практически во всех экранизациях с 1978 года: Халка в сериале «Невероятный Халк» (1978—1982) и в трёх последующих за ним телевизионных программах, и так же он озвучивал Халка в фильме «Невероятный Халк» (2008). В фильме «Халк» (2003) он снялся в эпизодической роли охранника, и в этой же роли он снялся в «Невероятном Халке» (2008). Помимо этого он озвучивал Халка в различных анимационных экранизациях.

Крису Хемсворту пришлось расширить свой диетический рацион, чтобы сохранить телосложение для роли Тора.

Чтобы подготовиться к роли агента Клинта Бартона (Соколиный глаз), Джереми Реннер обучался у Олимпийских лучников.